近日,我校詹望成教授课题组与荷兰乌特勒支大学 Bert M. Weckhuysen 教授在利用柠檬酸辅助静电吸附策略实现贵金属结构精准构筑方面取得重要进展,在Angew. Chem. Int. Ed. 上发表了题为“Enhanced CO Oxidation on PtOx Raft Species Synthesized via Citric Acid-Assisted Electrostatic Adsorption”的研究论文,该论文并被选为非常重要论文(VIP)。
在环境治理和能源利用过程中,一氧化碳(CO)氧化是极为关键的基础反应。然而,在低温条件下实现高效且稳定的CO 转化一直是贵金属催化剂研究的难点。本研究创新性发展了柠檬酸辅助静电吸附(CA-SEA)策略,通过调控贵金属前驱体与柠檬酸分子的竞争吸附,在CeO2载体表面成功构筑出结构均一、二维“筏状”结构PtOx,其独特结构显著改善了PtOx电子性质,使得PtOx筏上CO吸附性能显著优于Pt单原子或PtOx团簇结构,随后吸附CO与PtOx筏和CeO2表面的O*物种反应,使得PtOx筏状催化剂的T50(50%CO转化温度)比Pt单原子和PtOx团簇的催化剂降低120°C以上,表现出极其优异的CO低温氧化活性和稳定性。

进一步研究发现CA-SEA策略可适用于其他载体负载的不同种类贵金属催化剂,并在多个氧化反应中的活性都得到了提升。本研究通过基于竞争吸附的催化剂前驱体表面修饰策略,实现了对贵金属岛尺寸、层数及岛间距等关键参数的精准调控,为催化活性位点的形貌控制开辟了新路径。
论文第一作者为我校化学与分子工程学院博士毕业生颜娇榕,通讯作者为乌特勒支大学Bert M. Weckhuysen 教授、Matteo Monai 助理教授以及化学与分子工程学院詹望成教授,华东理工大学为第一完成单位。研究工作得到了国家重点研发计划、国家自然科学基金、材料生物学与动态化学教育部前沿科学中心、华东理工大学-乌特勒支大学可持续与循环化学化工联合研究中心等项目和平台的支持。
论文链接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/anie.202520136