近日，我校化学与分子工程学院邢明阳教授团队与资源与环境工程学院周易副教授团队展开合作研究，在国际知名期刊《自然-通讯》上发表了题为“Insights into Free Radical and Non-Radical Routes Regulation for Water Cleanup”的研究成果。该研究揭示了基于过硫酸盐的高级氧化体系中双金属单原子在不同配位环境下对O-O键断裂模式及活性物种生成路径的干预机制，实现了氧化路径的可控切换，为不同类型废水处理的差异化需求提供了解决策略。

  基于过硫酸盐的高级氧化技术（PS-AOPs）因其快速的降解速率以及对芳香族化合物的选择性而在废水处理领域被广泛应用。然而，如何精确控制PS-AOPs中的自由基和非自由基路径一直是一个阻碍其规模化应用的关键科学问题。本研究通过构建不同铁/锰比以及不同配位氮物种的双金属单原子催化剂，实现了自由基/非自由基路径的有效调控（图1a）。一方面，双金属单原子催化剂中铁/锰比例的改变会影响PMS在催化剂表面的吸附模式，从而延长PMS中的O-O键，进一步促进自由基的生成，使得自由基贡献率从1.82%调节至27.70%（图1b）。另一方面，催化剂的煅烧温度会改变金属配位的氮物种类型，这种调控使得自由基贡献率在5.96%至69.00%范围内调节（图1c）。得益于双金属单原子催化剂的稳定性和活性，NC-FeMn_0.3(TA₈₀₀)在经历22次循环后仍能实现目标污染物100%去除率，显著优于NC(TA₈₀₀)和NC-Mn_0.3(TA₈₀₀)（图1d）。此外，同时包含自由基和非自由基路径的NC-FeMn_0.3(TA₈₀₀)/PMS体系对高浓度和低浓度的COD废水均表现出显著的处理效果（图1e）。相较于目前已报道的不同类型的催化剂，NC-FeMn_0.3(TA₈₀₀)表现出显著增强的催化性能（图1f）。将NC-FeMn_0.3(TA₈₀₀)固定在商业化的PVDF膜上，所得的NC-FeMn_0.3(TA₈₀₀)/PVDF膜直径为3.1 cm，厚度为420 μm，具有多孔表面和相互连接的堆叠层，Fe和Mn元素在氮掺杂碳材料结构中均匀分布（图1g和1h），可见其具有良好的实际应用潜力。

  论文以华东理工大学为唯一通讯单位，资环学院周易副教授为第一作者，化学学院邢明阳教授为通讯作者。相关研究得到了资环学院周彦波教授、中国科学院大连化学物理研究所李旭宁研究员以及欧洲科学院院士张金龙教授的指导。该工作得到了费林加诺贝尔奖科学家联合研究中心、生态环境部重点实验室化工评价与控制重点实验室、国家自然科学基金的支持。

  论文信息：Yi Zhou, Wenxuan Guo, Yanpan Li, Ming Gao, Xuning Li, Wenyuan Liu, Zhuan Chen, Xiaohui Zhang, Yanbo Zhou, Mingyang Xing*, Insights into Free Radical and Non-Radical Routes Regulation for Water Cleanup, Nature Communications, 2025, 16, 7753.

https://doi.org/10.1038/s41467-025-63235-2

原文链接：https://www.nature.com/articles/s41467-025-63235-2