近日，我校化学与分子工程学院赵伟军教授/朱为宏院士团队在超高温有机三线态闪烁体研究方面取得重要进展，相关研究成果以“Organic Ionic Host–Guest Phosphor with Dual-Confined Nonradiation for Constructing Ultrahigh-Temperature X-ray Scintillator”为题发表于《美国化学会志》。
闪烁体是一种能够将高能辐射转换为可见光的光电功能材料，在核医学成像、高能物理探测、工业无损检测以及国土安全等领域具有重要应用价值。其中，基于磷光和延迟荧光机制的有机三线态分子体系因其理论上可达100%的激子利用率，被认为是构建易加工、高效率闪烁材料的理想选择。近年来，随着核工业技术升级和深空探测等领域的快速发展，闪烁体作为关键辐射探测元件面临着极端环境下的应用挑战。例如，核反应堆冷却剂工作环境及外太空探测任务中的温度条件通常接近200°C，这对闪烁体材料的热稳定性和高温下的发光效率提出了严苛要求。然而，目前开发兼具高效三线态激子发光特性与优异热稳定性的闪烁体仍面临着重大技术挑战。
近期，赵伟军教授/朱为宏院士团队开发了一种独特的双重限域离子型主客体策略用于发展超高温有机三线态闪烁体。在该策略中，一方面，客体有机磷光团通过自旋振动耦合-逆系间窜跃（SVC-rISC）过程，将易失活的三线态激子（磷光）转换为相对热稳定的单线态激子（延迟荧光），从而避免了三线态激子热失活。另一方面，离子主客体作用有效减弱磷光团内部和外部非辐射跃迁（knrIn，knrEx），最大程度降低三线态激子热猝灭。实验结果表明，通过该策略制备的有机闪烁体材料具有高达38.7%的室温磷光量子产率，并表现出优异的热稳定性，在400 °C高温下仍可维持明显的发光特性。基于其优异的发光性能，该闪烁体可用于高灵敏X射线探测，检出限低至71.5 nGy s-1。该设计策略为开发高性能闪烁体和超高温发光材料提供了新途径和理论基础。
图片说明：基于双重限域离子主客体策略构建耐超高温的有机三线态闪烁体
该论文的共同第一作者为我校化学与分子工程学院博士后王颖、博士毕业生俞佳鸿和厦门大学博士生周子幸，通讯作者为朱为宏院士、赵伟军教授、厦门大学王晓副教授、南京工业大学马会利教授。该研究工作得到了田禾院士的悉心指导。该研究成果得到了国家自然科学基金科学中心项目、国家自然科学基金、上海市教委科研创新计划、上海市科委、中国博士后科学基金等资金支持。
原文链接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c16935