近日，化学领域国际权威刊物《德国应用化学》在线报道了我校化学院邢明阳教授课题组在低碳水处理环境化学领域最新研究成果，论文题为“Selective Production of CO from Organic Pollutants by Coupling Piezocatalysis and Advanced Oxidation Processes”。
废水处理过程中产生CO2、CH4等温室气体如果直接排放到大气中，会加剧全球气候变暖。因此，开发低碳水处理技术是水污染控制领域的又一难题。目前，已报道的光催化或电催化等结合纳米技术的化学法，可通过表界面氧化还原反应将有机污染物转化为烃类等高附加值产品，但仍存在产品转化效率低、选择性差、能耗高等问题，不利于实际废水的大规模处理。
近日，华东理工大学邢明阳教授团队通过构建类芬顿高级氧化与压电催化耦合体系，成功实现了苯酚、硝基苯以及实际有机废水向高附加值化工原料CO的选择性转化，减少了污染物降解过程中CO2、CH4等温室气体的排放。首先，采用简单的水热法制备了同时具有压电效应和类芬顿反应活性的Co3S4/MoS2催化剂（图a），其表面钴离子可活化过一硫酸氢钾（PMS）引发类芬顿反应，实现对苯酚等有机污染物的高效降解（矿化率为75.3%）。通常情况下，当PMS存在时溶液整体呈现酸性，有机污染物的矿化产物以CO2为主，从热力学上压电电子更有利于分解水产氢，而不利于直接还原CO2生成CO等低碳产物。Co3S4/MoS2属于酸性催化剂，其表面吸附大量OH¯，使得苯酚的矿化产物主要以碳酸盐形式吸附在催化剂表面（图b,c）。实验结合DFT计算结果表明：Mo和S是电子分解水产氢的活性位点，而Co是电子还原碳酸盐产CO的活性位点（图d）；Co3S4的引入可构建从Mo、S向Co的电子转移链，提高压电电子的转移效率并从热力学上促进电子还原碳酸盐生成CO。相较于Fe2+/H2O2、Co2+/PMS等传统芬顿体系，该耦合体系可在超声作用下降解40 ppm苯酚生成40.72 µmol·g-1·h-1的CO（选择性高达74.5%），延长反应时间可使苯酚向CO的转化率达到16.6%（图e,f）。此外，Co3S4/MoS2/PMS体系还可在高效处理实际工业废水的过程中，实现CO的选择性生成，这为开发低碳水处理技术提供了理论和实验指导。
该论文以“华东理工大学”为唯一通讯单位，资源与环境工程学院博士生冉茂烯同学为第一作者，化学院邢明阳教授为通讯作者；同时非常感谢化工学院张亚运老师在DFT计算方面给予的支持，以及化学院欧洲科学院院士张金龙教授的悉心指导。该工作得到了诺奖中心、材料生物学与动态化学教育部前沿科学中心、国家自然科学基金等项目的支持。
论文信息：Maoxi Ran, Hai Xu, Yan Bao, Yayun Zhang*, Jinlong Zhang, Mingyang Xing*, Selective Production of CO from Organic Pollutants by Coupling Piezocatalysis and Advanced Oxidation Processes, Angewandte Chemie International Edition, 2023, e202303728
论文链接：https://doi.org/10.1002/anie.202303728.