从光激发半导体到表面吸附质的界面空穴转移对于太阳能到化学能的转换至关重要，但原子级转移动力学仍然难以捉摸。以甲氧基/TiO2(110) 体系为原型，作者通过分子动力学模拟和最小能量路径计算，阐明了在气/固和液/固界面处从空穴捕获晶格氧到甲氧基吸附质的空穴转移机理。作者发现了一种适应局域基底弛豫的绝热迁移路径，而不是直接的非绝热跳跃，主要由更强的 Ti-O 伸缩振动支持的键伸缩机理驱动。值得注意的是，这种机理在液相甲氧基/TiO2(110) 界面上持续存在，尽管受到界面水和共吸附质的阻碍。令人惊讶的是，各种光激发吸附质/TiO2界面上的空穴传输势垒与吸附质的垂直激发能（而不是氧化还原电位）的相关性更密切，这表明存在早期过渡态性质。这些见解加深了对表面光化学中基本空穴传输动力学的理解。Nat. Commun.2024, 15, 8744DOI：10.1038/s41467-024-52991-2链接：https://doi.org/10.1038/s41467-024-52991-2