曹宵鸣Angew.:含锡沸石固定Pd纳米粒子高效催化生产H2O2!
研究内容
         
金属表面在空气中倾向于通过氧的O-O键的离解而被氧化,从而降低了在各种领域中的性能。尽管几种配体修饰途径已经减轻了大块金属表面的氧化,但对小尺寸金属纳米颗粒的抗氧化性仍然是一个挑战。
         
浙江大学王亮和华东理工大学曹宵鸣将小尺寸的Pd纳米颗粒固定在含锡的MFI沸石晶体中,其中锡充当电子供体,通过削弱分子氧的吸附和抑制O-O裂解来有效地阻碍Pd的氧化。这种抗氧化的Pd催化剂在由氢气和氧气直接合成过氧化氢方面表现出优异的性能,过氧化氢的生产率为~10170 mmol gPd-1 h-1,稳定地优于先前测试的催化剂。相关工作以“Efficient Catalytic Production of Hydrogen Peroxide Using Tin-containing Zeolite Fixed Palladium Nanoparticles with Oxidation Resistance为题发表在国际著名期刊Angewandte Chemie International Edition上。
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研究要点
         
要点1. 作者通过将Pd纳米颗粒固定在含锡的MFI沸石中,形成Pd-SnOx@MFI催化剂,该催化剂在环境条件下具有抗氧化性Pd,显著提高了其催化性能。
         
要点2. 系统表征和计算模拟表明,Pd表面具有金属Sn原子的热力学有利结构,其充当电子供体可削弱分子氧的吸附和阻碍O-O的裂解来有效地阻碍Pd的氧化。
         
要点3. 这种抗氧化的Pd催化剂在由氢气和氧气直接合成过氧化氢方面表现出优异的性能,过氧化氢的生产率为~10170 mmol gPd-1 h-1,稳定地优于先前测试的催化剂。
         
该工作导致了这样一种假设,即锡是在沸石晶体中实现抗氧化Pd的电子供体,用于有效催化,以克服通常负载的Pd催化剂的限制,并进一步推动了抗氧化金属纳米颗粒在各个领域的应用。
         
研究图文
         
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图1. 方案和光谱表征。
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2. 精细结构研究。
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3. 氧化还原研究。
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图4理论模拟。
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图5H2O2合成中的催化性能。
         
文献详情
         
Efficient Catalytic Production of Hydrogen Peroxide Using Tin-containing Zeolite Fixed Palladium Nanoparticles with Oxidation Resistance
Yifeng Liu, Zhaoqing Liu, Jian Zhang, Feng-Shou Xiao, Xiaoming Cao*, Liang Wang*
Angew. Chem. Int. Ed.
DOI: https://doi.org/10.1002/anie.202312377